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McGrady, J.; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 紀室 辰伍; 石寺 孝充
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(12), p.1586 - 1594, 2023/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)Raman spectroscopy was used to investigate the effect of bicarbonate solution on the hyperstoichiometric UO surface oxide of UO
pellets. The hyperstoichiometry causes distortion of the UO lattice, leading to the formation of defect peaks which arise in the Raman spectrum due to a loss of symmetry. By deconvolution of the defect peaks, the extent of oxygen inclusion and defect formation in the surface oxide as a function of bicarbonate concentration was investigated. Immersion in solution caused a reduction in the amount of interstitial oxygen due to dissolution U(V) and U(VI) in the UO oxide surface. The defect concentration increased upon immersion due to the formation of an equilibrium between dissolution and reprecipitation. The bicarbonate concentration affected the defect content which was attributed to different forms of U in solution (hydrolysed UO
and UO(CO
)
) leading to different rates of reduction and precipitation.
and CrUO秋山 大輔*; 日下 良二; 熊谷 友多; 中田 正美; 渡邉 雅之; 岡本 芳浩; 永井 崇之; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*
Journal of Nuclear Materials, 568, p.153847_1 - 153847_10, 2022/09
被引用回数：3 パーセンタイル：68.71(Materials Science, Multidisciplinary)ウラン酸鉄,ウラン酸クロム、およびその固溶体を合成し、これらのウラン酸塩が異なる熱的安定性を示すメカニズムを研究した。熱的安定性を評価するため、ウラン酸塩試料の熱重量分析を実施した結果、ウラン酸クロムの分解温度(約1250
C)に対してウラン酸鉄は低温(約800C)で分解するが、クロムを含む固溶体では熱分解に対する安定性が高まることが分かった。この熱的安定性と結晶構造との関係性を調べるため、エックス線結晶構造解析,エックス線吸収微細構造測定,メスバウアー分光測定,ラマン分光分析による詳細な結晶構造と物性の評価を行ったが、本研究で用いたウラン酸塩試料の間に明瞭な差異は観測されなかった。そのため、熱的安定性の違いは結晶構造に起因するものではなく、鉄とクロムとの酸化還元特性の違いによるものと推定した。クロムは3価が極めて安定であるのに対して、鉄の原子価は2価と3価を取ることができる。このため、ウラン酸鉄の場合には結晶中でウランと鉄との酸化還元反応が起こり、低温での分解反応を誘起したものと考えられる。
新井 陽介*; 黒田 健太*; 野本 拓也*; Tin, Z. H.*; 櫻木 俊輔*; Bareille, C.*; 明比 俊太朗*; 黒川 輝風*; 木下 雄斗*; Zhang, W.-L.*; et al.
Nature Materials, 21(4), p.410 - 415, 2022/04
被引用回数：8 パーセンタイル：77.62(Chemistry, Physical)Low-energy electronic structures of CeSb which shows multiple phase transitions known as devil's staircase were examined by combination of laser angle-resolved photoemission, Raman and neutron scattering spectroscopies. A new type of electron-boson coupling between the mobile electrons and quadrupole CEF-excitations of the 4f orbitals was found. The coupling is exceedingly strong and exhibits anomalous step-like enhancement during the devil's staircase transition, unveiling a new type of quasiparticle, named multipole polaron.
佐伯 盛久*; 蓬田 匠; 松村 大樹; 斉藤 拓巳*; 中西 隆造*; 辻 卓也; 大場 弘則*
Analytical Sciences, 36(11), p.1371 - 1378, 2020/11
被引用回数：2 パーセンタイル：10(Chemistry, Analytical)モリブデンイオンMoO水溶液に酸を加えると、複数のモリブデン原子が酸素を介して結合したポリモリブデン酸が形成され、さらに酸濃度に応じてポリモリブデン酸の化学形態は大きく変化する。我々は、これまで研究例の少なかった高酸性水溶液中(0.15-4.0M)でのポリモリブデン酸の化学形態を、ラマン分光法およびX線吸収微細構造(XAFS)分光法により調べ、測定したスペクトルを多変量スペクトル分解法(MCR-ALS)により解析した。MCR-ALS解析では実験データ解析により得られるスペクトルの任意性が問題になり、XAFSデータのみの解析ではこれが顕著になるが、XAFSデータとラマンデータを同時にMCR-ALS解析することで、信頼性の高い3成分のXAFSスペクトルを得ることに成功した。構造解析の結果から、硝酸濃度が高くなるにつれポリモリブデン酸の化学種が[Mo
O
(HO)
]
[MoO
(HO)
][HMoO(HO)]
へと変化する様子を明らかにした。
thin films by ion irradiation鳴海 一雅; 境 誠司; 楢本 洋*; 高梨 弘毅
JAEA-Review 2005-001, TIARA Annual Report 2004, p.238 - 240, 2006/01
7MeV Cイオンを照射したC薄膜をX線回折法とラマン分光法を用いて評価し、イオン照射によるC固体のポリマー化の過程を調べた。ラマンスペクトルにおいては、照射量の増加に伴い、A
(2)モードのピーク収量の絶対値が減少するとともに、A(2)からH(7)にかけての低波数側の成分が相対的に顕著になった。一方、X線回折の照射量依存については、照射量の増大に伴う111, 222反射の大角度側へのシフトが観測された。これらの結果から、イオン照射に伴うC分子の分解によってC分子の絶対数は減少するが、同時に、分解せずに残ったC分子のうち、ポリマー化したものの割合は増加し、照射量が3
10
/cm
以降はその割合がほとんど変化しないこと、また、110
/cm照射後の(111)面の面間隔は、未照射の試料に比べるとポリマー化によって4%程度収縮していることがわかった。
films polymerized by ion irradiation鳴海 一雅; 境 誠司; 楢本 洋*; 高梨 弘毅
Fullerenes, Nanotubes, and Carbon Nanostructures, 14(2-3), p.429 - 434, 2006/00
7MeV Cイオンを照射したC薄膜をX線回折法とラマン分光法を用いて評価し、イオン照射によるC固体のポリマー化の過程を調べた。ラマンスペクトルにおいては、照射量の増加に伴い、A(2)モードのピーク収量の絶対値が減少するとともに、A(2)からH(7)にかけての低波数側の成分が相対的に顕著になった。一方、X線回折の照射量依存については、照射量の増大に伴う111, 222, 333反射の大角度側へのシフトが観測された。これらの結果から、イオン照射に伴うC分子の分解によってC分子の絶対数は減少するが、同時に、分解せずに残ったC分子のうち、ポリマー化したものの割合は増加し、110/cm照射後に残っているC分子はほとんどがポリマー化していること、また、この時の(111)面の面間隔は、未照射の試料に比べるとポリマー化によって4%程度収縮していることがわかった。
-irradiated diamondXu, Y.; 楢本 洋; 鳴海 一雅; 宮下 喜好*; 神谷 富裕; 酒井 卓郎
Applied Physics Letters, 83(10), p.1968 - 1970, 2003/09
被引用回数：6 パーセンタイル：28.18(Physics, Applied)超高純度人工ダイヤモンド結晶の断面に、マイクロビーム(H)を走査して、照射量が大きく異なる直方体状の照射スポットを多数形成した。さらに、圧電駆動型の試料ステージを有する共焦点型顕微ラマン分光器上で、断面からの距離の(深さ)関数として、発光強度を測定して、格子間原子型3H色中心のクラスター量が2-3個のC原子であることと、これを高密度に形成する条件を見いだした。その結果、この3H色中心が、多光子励起ではなく、格子振動と強く相互作用した励起に基づく、アンチストークス発光をもたらすことを、実験的に検証することに成功した。
加藤 千明
JAERI-Research 2003-013, 143 Pages, 2003/08
JAERI-Research-2003-013.pdf:22.12MB
本論文は核燃料再処理環境中におけるジルコニウムの応力腐食割れ(SCC)に関する研究成果をまとめたもので、全文7章から成っている。1章では背景及び目的を述べた。2章では試験装置を説明した。3章では沸騰伝熱面においては硝酸の酸化力が高まり沸騰伝熱面においてSCCが生じる可能性を示した。4章ではSSRT試験からSCC感受性は硝酸濃度と温度により大きくなり、切り欠き部でSCC感受性が大きくなることを示した。また、SCC感受性は結晶配向性に影響され、圧延方向と割れ進展面が一致する面で大きくなることを示した。5章では、溶接部のSCC感受性に関して(0002)面の存在量が多いHAZ/母材境界部にてSCC感受性は高くなることを示した。6章では、硝酸の高い酸化力発生機構に関して考察し、沸騰伝熱面における酸化還元電位の上昇は、沸騰バブル相にNO等のガス状窒素酸化物成分が移行し溶液から絶えず排除されることでHNOの熱分解が加速されることにより生じることを明らかにした。7章では、総括を述べた。
Wei, P.; Xu, Y.; 永田 晋二*; 鳴海 一雅; 楢本 洋
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 206(1-4), p.233 - 236, 2003/05
被引用回数：6 パーセンタイル：43.07(Instruments & Instrumentation)互いに固溶しない組合せとして、炭素イオンを注入により非晶質化したGe単結晶((100)と(110))について、その熱処理による結晶化過程を、イオンビーム解析法(ラザフォード後方散乱分光法、イオンチャネリング法、及び核反応法)、ラマン分後法及び原子間力顕微鏡法により調べた。いずれの注入条件でも非晶質になるものの、その回復挙動は、イオン注入時の入射角に敏感であることを見出した。すなわち、斜入射の条件でCイオン注入したGeでは、450度までの熱処理により結晶化するとともに、注入された炭素原子は表面に拡散・析出してナノ黒鉛を形成した。一方垂直入射の場合には熱回復の挙動は異なり、注入された炭素と照射欠陥の分布変化及び回復は観測されなかった。これらの結果は、イオン注入時に生ずる欠陥密度と拡散に影響する歪勾配が関係している。
and Ni on the MgO(100) single crystalVacik, J.; 楢本 洋; 鳴海 一雅; 山本 春也; 宮下 喜好*
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.648, p.P3.50.1 - P3.50.6, 2001/00
親和性の低いNiとCを高温で同時蒸着することにより、基板の結晶構造に影響されない、同心円状の縞状構造が観察された。顕微ラマン分光法、走査型電子顕微鏡観察、及びオージェ電子分光法により、一本の縞模様は、高分子化したCで被覆されたNi微粒子が鎖状に連結したものであることを明らかにした。論文では、この構造解析の結果を基に、Niの析出に伴って誘起される応力波の伝播による縞状構造について議論している。
Zhang, Z.; 鳴海 一雅; 楢本 洋; Wu, Z.*; 山本 春也; 宮下 敦巳
Journal of Physics; Condensed Matter, 11(25), p.L273 - L277, 1999/06
被引用回数：3 パーセンタイル：13.27(Physics, Condensed Matter)炭素薄膜をスパッターリング法により作成して、その構造及び光学特性について評価した報告である。基板には
-AlO(0001)を用い、スパッターリング用イオン種には、3keVCH
, N,Arを用いた。結合状態の評価のために、オージェ電子分光及び顕微ラマン分光法を利用した。また光学特性の評価のため、顕微可視光分光計を反射モードで用いた。これらの解析の結果、CHやNイオンを用いた場合、SP
結合の割合が高く、それに対応して光学バンドギャップも
1.75eVから2.7eVへと大きく変化することを明らかにした。
菊地 啓修; 林 君夫; 福田 幸朔
JAERI-M 92-114, 20 Pages, 1992/08
本研究は、高温工学試験研究炉(HTTR)の安全評価において想定されている空気浸入事故に関連して、空気が十分に供給される極限状態での燃料の健全性および酸化挙動を実験的に把握することを目的とした空気酸化実験に関するものである。HTTR用燃料について、空気雰囲気中、900~1400C、最大600時間(温度1300C)の加熱を行った。空気酸化後に測定したSiC層破損率は、製造時の破損率を超えない範囲にとどまり、加熱温度および加熱時間に対する依存性は見られなかった。また、空気酸化後のSiC層の表面には、酸化膜が形成されたことが走査型電子顕微鏡観察、レーザラマン分光分析、およびX線回折分析によって確認された。
井川 直樹; 大野 英雄; 長崎 正雅; 石井 慶信; 野田 健治; 渡辺 斉; 松尾 徹*; 五十嵐 一男*
Ceramic Transactions, Vol.27, p.135 - 156, 1992/00
LiOを中心とするLi系セラミックス(LiO,LiSiO,LiSiO,Li
ZrO,LiPbO,LiAlO,LiAlO,Li
NClなど)中のリチウムイオンの動的挙動をパルス核磁気共鳴法、イオン伝導度測定ならびにレーザーラマン分光法により測定・解析した。2価陽イオンを含むMgOならびに1価陰イオンを含むLiFを添加するこにより、これらLi化合物中におけるリチウムイオンの拡散は著しく増大した。高温におけるラマンスペクトル線巾の増大ならびにスピン-格子緩和時間の減少はリチウムイオンの拡散と密接な関係を有する。分子動力学法計算機シミュレーションによるLiO中でのリチウムイオンの拡散挙動についても解析した。
-BeF based fluoride glasses for IR transmission大野 英雄; 井川 直樹; 石井 慶信; 梅咲 則正*; 時田 棯*
Journal of Nuclear Materials, 191-194, p.525 - 529, 1992/00
フッ化アルミニウム(AlF)系ガラスは赤外領域での光学特性に優れているが、その機械的特性に欠点がある。フッ化ベリリウム(BeF)を添加することにより機械的特性に優れ、しかも赤外領域で高性能を開発したが、本稿ではこれらのガラスの物理的特性をラマン分光法、エネルギー回折法で解析し、構成元素の三次元的配置、原子間結合の性質などを考察した。また、分子動力学法計算機シミュレーションによるガラス構造の解析も行った。これらの解析から、少量のBeFを添加することにより六配位構造のAlF単位がより大きなポリマーである三次元的綱目構造を構成し、このため機械的特性が増大することが明らかになった。
奥野 健二; 宇田 達彦*; 大平 茂; 成瀬 雄二
Journal of Nuclear Science and Technology, 28(6), p.509 - 516, 1991/06
核融合の燃料プロセスにおいてプロセスガスを「その場」で分析測定する技術を開発するため、水素同位体ガスの測定によってレーザーラマン散乱分光法の適用性を調べた。波長488nm、出力700mWのArレーザーをシングルパス法で照射し、水素同位体ガスのストークス回転線とQブランチのラマン散乱強度を求めた。このうち、分析に適したラマン散乱としてストークス回転線を選定し、H:HD:Dの強度比として、100:58:47を得た。水素ガスの検出限界はシングルパス法で測定したときは分圧0.05kPa、1気圧のガス中濃度にして500ppmであった。また、マルチパス法を使うと検出限界レベルは更に100ppm程度まで下げられることが判明した。この結果から、レーザーラマン散乱法がトリチウムプロセスにおける「その場」分析計として有効である見通しを得た。
石塚 雅之*; 佐藤 次男*; 遠藤 忠*; 島田 昌彦*; 大野 英雄; 井川 直樹; 長崎 正雅
Journal of the American Ceramic Society, 73(8), p.2523 - 2525, 1990/00
被引用回数：13 パーセンタイル：55.13(Materials Science, Ceramics)YOを添加して作製した正方晶ジルコニア多結晶体(Y-TZP)は高強度・高靱性を有する材料であり、耐熱性構造材料としての利用に期待されている。耐熱性構造材料として利用する場合、高い熱衝撃抵抗を有することが望ましいが、Y-TZPにおけるその値は熱膨張係数、ヤング率、熱伝導度等の物理的性質から予想される値に比べ著しく小さく、その改善が望まれる。本論文は、こうしたY-TZPに関して、熱応力によって引き起こされた微小亀裂付近の相変態挙動をレーザーラマン分光光度計を用いて分析し、粒子径変化に対する熱衝撃破壊挙動の観点から解析を行なったものである。その結果として、Y-TZPの粒子径が大きくなるに従って、微小亀裂付近の応力誘起相変態量が増加し、従って、熱衝撃抵抗が向上することを見出した。
野村 真三; 斎藤 保; 今井 久
炭素, 0(140), p.275 - 281, 1989/00
A.R.PAN T-300炭素繊維の空気酸化速度を500~600Cの温度範囲で測定した。酸化速度は次の自触媒型の反応速度式で記述できた。d/dt=k(1-)活性化エネルギー
H=-22.7kcal/molであり、黒鉛化された炭素繊維の1/2であった。均一肉減り酸化モデルは反応速度式およびSEM観察結果から否定された。SEM観察、ラマン分光の結果を総合して、上式の自触媒型酸化モデルの律速段階を議論した。
山田 禮司
J.Vac.Sci.Technol.,A, 5(4), p.2222 - 2226, 1987/04
焼結ダイヤモンドとダイヤモンド薄膜を用いて、水素イオンを照射した際に放出する炭化水素の生成収率を求めるとともに、照射前後の試料表面のRaman振動を測定した。黒煙の結果と比較して、ダイヤモンド試料の場合、C炭化水素で25~55%、C炭化水素で10~25%生成収率が減少した。CH生成収率に関しては、焼結ダイヤモンドでは12~14%減少したが、ダイヤモンド薄膜のそれは黒鉛とほぼ同程度であった。黒鉛の照射後試料表面では黒鉛結晶構造のアモルファス化を示すRamanシフトのピークが観測されるのに対して、2種のダイヤモンド試料では照射前後において、ダイヤモンド構造を保持していることが明らかとなった。この結果、ダイヤモンド構造は水素イオン照射に対して強固であり、かつ水素との反応に対して黒鉛と比較して不活性であると言える。また、CH生成収率の違いについてもラマン振動の結果から理解できることがわかった。
武部 博倫*; 北村 直登*; 天本 一平; 小林 秀和; 三田村 直樹*; 都築 達也*
no journal, ,
東日本大震災で破損した原子炉の冷却に使用した大量の水が、福島第一原子力発電所内に滞留している。滞留水は、放射性物質によって汚染されているため、冷却水として再利用するに当たり、除染処理を行ったところ、スラッジが発生した。スラッジの安定化については、鉄リン酸塩ガラス(IPG)を固化媒体候補として用いることにし、予察試験として、IPGと模擬スラッジ(BaSOとフェロシアン化ニッケルカリウム)を混合後、溶融しその挙動をサーモカップル試験装置を用いて、顕微鏡で直接観察した。次に、固化体原料をPtるつぼに入れ、空気中で加熱し、急冷することによりガラス固化体試料を作製した。固化体原料は、昇温過程において分解したため、最終的な固化体の成分は酸化物のみとなった。作製した固化体のガラス転移点(Tg)、結晶化開始温度(Tx)は、示差熱分析により求めた。また結晶化に対する固化体の熱的安定性については、TgとTxの差により決定した。耐水性は、MCC-2法を用いて、試料を120Cの熱水に72時間浸漬し、所定の重量変化から決定した。IPGの架橋構造評価は、ラマン分光法によった。模擬スラッジと溶融した固化媒体の最適組成を示すO/Pは、熱的安定性と耐水性から評価した。
Miro, S.*; Peuget, S.*; Tupin, M.*; Fayette, L.*; 仲吉 彬; Perrin, S.*; Jegou, C.*
no journal, ,
Micro-Raman spectroscopy is a powerful technique for analyzing nuclear materials (fuels, claddings and simulated fuel debris). For this purpose, the confocal Raman spectrometer of the Atalante facility (CEA/Marcoule), coupled to an optical microscope in a hot cell, is used to study the aging of nuclear materials in service conditions (reactor, interim storage, waste disposal) or in accidental conditions, subjected to complex scenarios of irradiation, temperature and interaction with the surrounding environment. This contribution aims to illustrate, through examples, the interest of Raman spectroscopy in the characterization of nuclear materials in a wide range of chemical composition and solicitation.
